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科学世界存在着超能力，魔法世界存在着魔法，由现实和非现实──看似无法相容的世界观混合而成的作品。一边是拥有超先进科技，布满着机械的学园都市，而另一边则是遍布着圣经和炼金术的魔法世界。水火不容的两个世界交织为本作主题。故事的主要舞台是从东京都西部被分割出来的“学园都市”（表面上是日本的一个都市，但实际上几乎就是国*），其将东京西部占据并占有琦玉县和神奈川县一部分的圆形城市，这里居住着230万名人口，其中八成人口是学生的巨大都市。分为23个学区。和外部隔离，拥有领先世界20~30年以上的最尖端科技。“超能力开发”被列为学校课程的一部分，所有学生都接受超能力开发。根据能力不同，可以分为7级，从无能力（Lv0）到绝对能力（Lv6）。全世界都有合作组织。由“统括理事会”全权管理。为防止技术、超能力者外泄，对人口进出有严格的限制。都市不存在警察，取而代之的是从学生中挑选出的风纪委员（Judgement）和教师自愿参与的警备员（Anti-Skill）维护治安，甚至可以当作军队。
故事的主人公上条当麻是名平凡的高中生，作为无能力者的他并非完全没有能力，而是他名为「幻想杀手」的特殊能力能够将一切异能（包括超能力和魔法）无效化。某天早上，在宿舍阳台上他遇见了一位自称名叫禁书目录（Index）的纯白修女。就这样，上条当麻的命运被彻底改变。掌握了十万三千本魔道书的少女与拥有抹杀一切幻想的「幻想杀手」右手的少年，将面临一系列惊险故事。